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1 PhLAM - Physique des Lasers, Atomes et Molécules

Résumé : Ce travail présente une synthèse des activités de recherche effectuées pendant mon stage post-doctoral à l-Université de Liège Belgique et depuis ma nomination en tant que Maître de Conférences à l-Université Lille1. La thèmatique générale est l-application des méthodes de la chimie quantique, essentiellement les techniques d-interactions de configurations et de perturbation, à l-étude des états électroniques excités - notamment avec un rayonnement synchroron - de molécules en phase gazeuse. Dans certains cas, la structure vibrationnelle a aussi été modélisée. Ces travaux se caractérisent par une forte interaction avec des groupes d-expérimentateurs européens Danemark, Belgique, France, Grande-Bretagne, Serbie, en particulier dans le cadre des programmes européens -RADAM- Radiation Damage in Biomolecular Systems et -EIPAM- Electron Induced Processing At the Molecular Level. Ils s-articulent en trois thèmes : a Structure et fragmentation de molécules doublement ionisées dications Les dications sont métastables avant que la répulsion coulombienne ne les dissocie. Dans les cas de C2H2++ et CH3Cl++, les calculs expliquent quantitativement la présence des fragments observés, en particulier la paire C+-CH2+ provenant d-une isomérisation préalable de C2H2++. b Spectroscopie en couches de valence UV et ionisation Que ce soit pour des molécules d-intérêt atmosphérique c-C4F8, c-C5F8 ou biologique tétrahydrofurane, isoprène, limonène, acides gras, la taille du système ne permet pas l-usage des méthodes multiconfigurationnelles. Les seules alternatives sont la fonctionnelle de densité TD-DFT ou les techniques -Coupled Cluster-. c Spectroscopie en couches internes Du fait de la nature très excitée des états à calculer, les techniques standard ne sont pas applicables. Nous avons mis au point un protocole qui permet de calculer les spectres en couche K d-atomes légers C, N, O avec une excellente précision, y compris pour les états doublement excités. Cela nous a permis d-interpréter ou de ré-interpréter les spectres de molécules organiques telles que des dérivés du benzène azobenzènes, des furanes, du cyclopropane et plus récemment des acides acétique et propynoïque. Nous envisageons d-appliquer cette méthode à des complexes d-actinides par exemple UCl62- au seuil 1s du chlore.

Mots-clés : Méthodes ab initio chimie quantique Chimie des états excités États métastables chimie Spectroscopie électronique Rayonnement synchrotron Ionisation Matière Dications





Autor: Duflot Denis -

Fuente: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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