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1 SPIN-ENSMSE - Centre Sciences des Processus Industriels et Naturels 2 PRESSIC-ENSMSE - Procédés et REactivité des Systèmes Solide-gaz, Instrumentation et Capteurs 3 LGF-ENSMSE - UMR 5307 - Laboratoire Georges Friedel

Abstract : No english abstract

Résumé : L-hydrocondensation des oxydes de carbone sur un catalyseur Fe-Al2O3 a été étudiée entre 1 et 30 bars de pression et à des températures de réaction comprises entre 200 et 275°C. L-activité et la sélectivité ont été mesurées en fonction du temps de réaction, conjointement à la caractérisation physico-chimique in situ du fer en volume par spectroscopie Mossbauer et mesures magnétiques, et des espèces superficielles par spectroscopie infra-rouge, thermodésorption programmée et thermoréduction programmée. Les résultats obtenus pour la réaction H2 + CO ont conduit à l-élaboration d-un mécanisme basé sur la dissociation initiale du monoxyde de carbone, et croissance de chaîne par addition successive d-espèces CHx x = 1, 2 ou 3. Le fer est rapidement transformé en carbure de fer Fe2+xC 0 < x < 0,4 dont la teneur en carbone augmente en fonction du temps de réaction. Aucun oxyde de fer ne se forme en quantité décelable. Le vieillissement observé du catalyseur est attribué à la carburation du fer et à l-accumulation de carbone peu réactif. L-étude comparative de la réaction H2 + CO2 a mis en évidence l-évolution particulière de l-activité en fonction du temps selon un modèle en trois étapes successives désactivation, réactivation, nouvelle désactivation qui ont pu être interprétées à l-aide des études physico-chimiques in situ du catalyseur. L-effet de la pression totale des réactifs de 8 à 30 bars sur l-orientation des sélectivités a été établi. Des alcools homologues sont produits préférentiellement aux hydrocarbures dans certaines conditions de la réaction H2 + CO, et en particulier : le méthanol à 200-225°C et dès 8 bars de pression. Avec la réaction H2 + CO2, les produits prépondérants sont le méthane et le méthanol. L-ensemble des résultats obtenus entre 1 et 30 bars a conduit à l-élaboration d-un schéma réactionnel faisant intervenir le monoxyde de carbone sous forme dissociée pour la production d-hydrocarbures, et simultanément sous forme moléculaire pour la production d-alcools. La nature des sites actifs est discutée.

Mots-clés : catalyseur Fe-Al2O3 hydrocondensation oxydes de carbone synthèse de Fischer-Tropsch alcools hydrocarbures spectroscopie Mössbauer carbures de fer magnétisme TPD thermodésorption programmée





Autor: Michèle Pijolat -

Fuente: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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