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1 DALEMBERT - Institut Jean Le Rond d-Alembert

Abstract : This work is dedicated to the development of two-photon laser induced fluorescence LIF of COfor application in high-pressure flames. Different two-photon excitation and fluorescence schemes arecompared in order to determine which one is more suitable for the detection of CO in flames. TheB1Σ+ -X1Σ+ 230 nm-B1Σ+ -A1Π 483 nm electronic transitions scheme is chosen. A numericalcode of two-photon LIF spectra is developed to predict the evolution of fluorescence signals over awide range of temperatures and pressures. Measurements in a high temperature and high pressure celland in a laminar CH4-air flame at 1 bar are performed from 300 to 1750 K and from 1 to 13 bars.Results indicate a square dependence of the collisional shift upon pressure and a large asymmetry ofthe spectrum at high pressure between 300 and 860 K. The detection limit is estimated to be 500 ppmin flame at 1 bar. Influence of temperature on LIF spectra is well reproduced by the simulations. Comparisonbetween measured and simulated excitation spectra lead to a flame temperature of 1750+-50K, in accordance with combustion modelling. The Lindholm profile is used in order to reproduce thepressure-dependence of the spectrum in the range 1 to 5 bars at 300 K, and 1 to 7 bars at 860 K.Planar laser induced fluorescence imaging of CO is developed in flame at 1 bar. The detection limit is900 ppm in our experimental conditions.

Résumé : Ce travail de thèse est consacré au développement de la technique de fluorescence induite par laser LIF à deux photons appliquée à la molécule CO pour des mesures en flammes à haute pression. Différents schémas d-excitation laser à deux photons et de fluorescence sont comparés afin de déterminer celui qui est le mieux adapté à la détection de CO en milieux de combustion. Le schéma de transitions électroniques B1 Σ+ - X1 Σ+ 230 nm - B1 Σ+ - A1 Π483 nm est sélectionné. Un code de calcul des spectres LIF à deux photons de CO est développé pour prédire l-évolution du signal sur une large gamme de températures et de pressions. Des mesures dans une cellule à haute température et haute pression, et dans une flamme laminaire CH4-air à 1 bar sont réalisées de 300 à 1750 K, et de 1 à 13 bar. Les résultats indiquent une dépendance polynomiale d-ordre 2 du décalage spectral avec la pression ainsi que l-asymétrie du spectre qui croît avec la pression entre 300 et 860 K. La limite de détectivité de CO par LIF en ponctuel est estimée de 500 ppm en flamme à 1 bar. L-effet de la température sur les profils spectraux est bien reproduit par la simulation. La comparaison des profils mesurés en flamme à 1 bar avec les profils simulés donne une température de 1750 +-50 K, en accord avec celle prédite par le modèle de combustion. L-effet de la pression sur le profil spectral décalage, élargissement et asymétrie est correctement simulé en considérant un profil collisionnel de Lindholm de 1 à 5 bar à 300 K, et de 1 à 7 bar à 860 K. L-imagerie de fluorescence induite par laser de CO a été développée en flamme à 1 bar. La limite de détectivité est déterminée de 900 ppm pour nos conditions expérimentales.

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Keywords : Laser induced fluorescence Carbon monoxide

Mots-clés : Spectroscopie moléculaire Fluorescence induite par laser Profil de raie Simulation Monoxyde de carbone Imagerie





Autor: Olivier Carrivain -

Fuente: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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