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1 SP2M - UMR 9002 - Service de Physique des Matériaux et Microstructures

Abstract : The main objective of this PhD thesis was directed toward establishing and explaining the relationships between synthesis conditions of CZTSSe, its physical properties and performance of photovoltaic devices. To tackle this task, the first step is to understand the formation mechanism of the material in relation to the growth conditions. CZTSSe is synthesized by a two-step selenization process, where a first step of precursor deposition by PVD is followed by a second step of annealing. Different precursor stacking orders are studied in order to understand the sequence of reactions that, starting from their deposition, leads to the final CZTSSe layer. This study has required a strong effort on the material characterization at each step of the synthesis. The result demonstrates that in the case of our two-step process, the final material obtained after a selenization annealing at high temperature 570°C for a long time 30 min is independent of the precursor stacking order, but that the intermediate steps during the selenization process are strongly influenced by the position of the copper and tin layers in the precursor stack, . The possible benefits resulting from incorporation of sodium in CZTSSe are also studied. This work is carried out by synthesizing CZTSSe on different sodium-containing substrates: in this way sodium migrates from the substrates to the absorber. After quantification of Na in CZTSSe right after growth, the latter is characterized to evaluate its quality and employed in a full solar cell to check on its photovoltaic properties. Results demonstrate that, as for CIGS technology, sodium is beneficial for CZTSSe allowing increasing the open circuit voltage and efficiency. Molybdenum is the most used back contact in CZTSSe based solar cells. However, it has been suggested recently that Mo is not stable at the interface with CZTSSe. In addition, to the best of our knowledge, no experimental study has been carried out so far to test whether solar cells built on another back contact could exhibit better photovoltaic properties. For this purpose, various metals Au, W, Pd, Pt, and Ni are deposited on top of Mo, and it is demonstrated that it is possible to synthesize device-quality CZTSSe thin films on W, Au, and Pt back contacts. It is shown that that W and Au back contacts allow enhancing the photogenerated current, but that Mo remains the best back contact in terms of power conversion efficiency. The effects of S-S+Se ratio tuning on CZTSSe based solar cell performances are studied by solar cell capacitance simulator SCAPS to find out the optimum absorber composition. The simulations lead to an efficiency of 16.5% with open-circuit voltage of 0.56 V, short-circuit current of 37.0 mA-cm2 and fill factor of 79.0% when the sulfur content is linearly decreased from the back contact towards the buffer layer. Based on these results, we propose that bandgap engineering based on the control of S-S+Se ratio in the absorber is a powerful tool which allows increasing the performances of CZTSSe based solar cells without changing the absorber material quality.

Résumé : L-objectif principal de cette thèse consiste à déterminer et expliquer les relations entre les conditions de synthèse des couches minces de Cu2ZnSnSe,S4 CZTSSe, leurs propriétés physiques et les performances des dispositifs photovoltaïques. Le mécanisme de formation du matériau est étudié en fonction des conditions de croissance. Le CZTSSe est synthétisé par un procédé en deux étapes, où une première étape de dépôt des précurseurs sous vide est suivie d-une seconde étape de recuit sous atmosphère de sélénium. Différents ordres d-empilement des précurseurs sont étudiés afin de comprendre la séquence de réactions qui, à partir de leur dépôt, conduit à la couche finale de CZTSSe. Le résultat de cette étude montre que le matériau final obtenu après un recuit à haute température 570°C et de longue durée 30 min est indépendant de l-ordre de dépôt des précurseurs, mais que les étapes intermédiaires de formation du matériau sont fortement influencées par les positions respectives des couches de cuivre et d-étain. Les possibles implications bénéfiques de l-incorporation de sodium dans le CZTSSe sont également étudiées. Ce travail est réalisé en synthétisant la couche de CZTSSe sur différents substrats contenant diffèrents taux de sodium: de cette manière, pendant la synthèse, le sodium migre du substrat vers l-absorbeur. Après quantification du Na dans le CZTSSe juste après la croissance, le matériau est caractérisé afin d-évaluer sa qualité. Ensuite il est employé dans une cellule solaire complète pour vérifier ses propriétés photovoltaïques. Les résultats montrent que, comme dans le cas de la technologie CIGS, le sodium est bénéfique pour le CZTSSe, permettant l-augmentation de la tension à circuit ouvert et le rendement des cellules. Le molybdène est le contact arrière le plus utilisé pour les cellules solaires à base de CZTSSe. Cependant, il a été suggéré récemment que le Mo n-est pas stable à l-interface avec le CZTSSe. En outre, aucune étude expérimentale n-a été effectuée à ce jour pour tester si les cellules solaires construites sur un autre contact arrière pourraient présenter de meilleures propriétés photovoltaïques. Ainsi, divers métaux Au, W, Pd, Pt et Ni sont déposés sur le Mo et testés comme contacts arrières dans les cellules solaires à base de CZTSSe. Il est démontré qu-il est possible de synthétiser des couches minces de CZTSSe de qualité quand le tungstène, l-or et le platine sont employé comme contacts arrière. Il est observé que les contacts en W et Au permettent d-augmenter le courant photogénéré, mais aussi que le Mo reste le meilleur contact arrière du point de vue du rendement de conversion photovoltaïque. Les effets de la variation du rapport S-S+Se sur les performances des cellules solaires à base de CZTSSe sont étudiés. Cette étude est effectuée par simulations des cellules solaires à base de CZTSSe, avec un ratio variable des éléments chalcogènes dans l-absorbeur, en ayant pour objectif la détermination de la composition optimale de l-absorbeur. Les simulations conduisent à un rendement de 16,5% avec une tension en circuit ouvert de 0,56 V, courant de court-circuit de 37,0 mA-cm2 et un facteur de forme de 79,0% lorsque la teneur en soufre est diminué linéairement à partir du contact arrière en direction de la couche tampon. Sur la base de ces résultats, nous proposons que l-ingénierie de bande interdite avec une variation du taux S-S+Se dans l-absorbeur soit un moyen efficace qui permet d-augmenter les performances des cellules solaires à base CZTSSe sans nécessiter de changer la qualité même de l-absorbeur.

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Mots-clés : kesterite CZTS CZTSe CZTSSe cellules solaires photovoltaique

keyword : solar cell photovoltaic





Autor: Giovanni Altamura -

Fuente: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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