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1 LRS - Laboratoire de Réactivité de Surface

Résumé : Dans ma carrière, j-ai eu la chance et le privilège de m-attaquer à des problématiques scientifiques très variées, qui peuvent être ressemblées par le concept fédérateur de l-application de méthodes d-analyses physico-chimiques pour la compréhension de la structure et de la réactivité d-un matériau inorganique. Parmi les techniques d-analyse que j-ai utilisées, une place d-honneur doit sûrement être attribuée à la spectroscopie Mössbauer, qui a été la technique principale d-analyse de ma thèse et qui a continué jusqu-aujourd-hui, à travers différentes collaborations, à faire partie de mes intérêts. Les types principaux de matériaux étudiés sont les suivants :1. Matériaux d-intérêt historiqueEn parallèle avec mes études de thèse, je me suis intéressé à la caractérisation de trois classes de matériaux inorganiques d-intérêt historique : des céramiques archéologiques, des faïences et des verres rouge rubis à l-or. Dans le cas des céramiques archéologiques, ce travail à permis de mieux comprendre les propriétés de certaines céramiques anciennes et de reconstruire leur méthode de fabrication. Ces informations sont fondamentales pour les archéologues pour étudier le degré d-avancement et les connaissances de civilisations anciennes. Dans le cas des verres rouge rubis à l-or, notre travail a permis de clarifier quel est l-état chimique de l-or dans le verre avant l-apparition de la coloration rouge, et de mieux comprendre le rôle chimique d-adjuvants tels que l-oxyde d-étain ou d-antimoine, connus pour influencer la vitesse d-apparition de la couleur et la teinte finale du verre. Enfin, dans l-étude des faïences, nous avons pu, par le biais de répliques obtenues en suivant des recettes anciennes, clarifier les évènements chimiques lors de l-obtention d-un émail blanc à base d-oxyde d-étain. Ces connaissances nous ont permis par la suite d-étudier convenablement des faïences anciennes.2. Matériaux d-intérêt catalytiqueA partir de mes études de thèse, en participant à des collaborations scientifiques avec différents groupes de recherche, j-ai pu contribuer au développement de plusieurs types de catalyseurs : la majorité de ces matériaux consistait en des catalyseurs à base de métaux supportés, et ma contribution était surtout liée à leur caractérisation structurale, souvent réalisée in situ. Dans certains cas, toutefois, j-ai participé aussi au développement de nouvelles méthodes de synthèse entre autres, la mise au point d-un système de préparation de catalyseurs bimétalliques modèles par vaporisation laser et la préparation de catalyseurs bimétalliques par dépôt de clusters bimétalliques préformés et, dans un cas, à l-étude d-activité catalytique des matériaux synthétisés étude cinétique en hydrogénation du toluène et en hydrogénation de la tétraline en présence du soufre des catalyseurs Pd-Pt-Al2O3 préparés par vaporisation laser.3. Surfaces et interfacesMon initiation aux surfaces et aux interfaces a débuté déjà pendant ma thèse, avec deux études : la première portait sur l-étude de nanoparticules d-or englobées dans une matrice de mylar, n-interagissant pas avec cette dernière ; la deuxième concernait l-adsorption d-un complexe d-or monovalent avec la thio-urée dans la porosité de solides différents. Dans le premier cas, nous avons pu détailler les propriétés électroniques de la surface nue des nanoparticules d-or, alors que dans la deuxième étude nous avons montré que ce complexe peut être utilisé, en combinaison avec la spectroscopie Mössbauer de 197Au, comme sonde pour étudier la force des liaisons hydrogène avec des surfaces de nature différente. Ensuite, en intégrant le groupe du Prof. J.-F. Lambert au Laboratoire de Réactivité de Surface, j-ai pu affiner mes connaissances sur la chimie aux interfaces, en suivant trois axes thématiques de recherche : la première thématique est le dépôt en phase vapeur de complexes de métaux de transition comme méthode alternative dans la préparation d-un catalyseur. Dans ce cadre, nous avons pu mettre en évidence, au niveau moléculaire, le mécanisme d-interaction entre un complexe de nickel et une surface d-oxyde, sans la médiation d-un solvant. La deuxième thématique concernait la préparation d-argiles à pilier ferriques en utilisant une approche originale, le pontage par l-intercalation de polycations de structure précisément définie stabilisés par un agent complexant organique. Dans ce cadre, nous avons pu détailler au niveau moléculaire l-adsorption d-un polycation ferrique Fe8-tacn entre les feuillets d-une saponite naturelle. La dernière parmi ces trois thématiques, résumée dans le paragraphe suivant, est devenue maintenant le sujet porteur de ma recherche actuelle et qui sera développé dans le futur.4. L-interface entre matériau inorganique et petites molécules biologiquesL-étude systématique de l-adsorption d-acides aminés et d-oligopeptides sur des surfaces peut avoir une grande importance fondamentale et pratique dans plusieurs domaines, tels que la chimie prébiotique, la synthèse de polypeptides à l-état solide, en chromatographie et dans la fabrication de matériaux hybrides organiques-inorganiques. De plus, l-étude de l-adsorption de polypeptides peut fournir des modèles pour l-étude de l-adsorption de protéines polypeptides de masse moléculaire élevée, ce qui est en effet un problème de grande importance appliquée. Dans ce cadre, nous avons entrepris une étude systématique de l-adsorption d-acides aminés et oligopeptides sur des surfaces d-oxyde, mettant l-accent sur la compréhension moléculaire des phénomènes impliqués. Du point de vue méthodologique, nous avons décidé de coupler deux approches complémentaires : une approche expérimentale, en utilisant toute une batterie de techniques physico-chimiques disponibles au LRS, et une approche théorique, qui nous a permis de modéliser les sites d-adsorption, et de les valider en comparant les paramètres spectroscopiques calculés avec les résultats expérimentaux. Cette stratégie, novatrice par rapport aux études précédentes sur ce sujet, nous a fourni un modèle moléculaire précis de la glycine adsorbée et de son interaction avec un site d-adsorption spécifique en surface de la silice. Nous comptons maintenant faire évoluer ce sujet en envisageant une étude intégrée et systématique de l-adsorption de molécules biologiques selon trois axes de complexité indépendants complexité des surfaces, complexité du milieu et complexité des adsorbats, tout en mettant l-accent sur la compréhension moléculaire des phénomènes impliqués.

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Keywords : catalysis material science surface science

Mots-clés : catalyse science des matériaux science de surface





Autor: Lorenzo Stievano -

Fuente: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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