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1 RM - Résonance Magnétique INAC - Institut Nanosciences et Cryogénie, MEM - Modélisation et Exploration des Matériaux : DSM-INAC-MEM

Abstract : Density Functional Theory DFT combined with the Broken Symmetry BS method is today widely used in the field of molecular magnetism for the computation of exchange coupling constants. But this method DFT-BS remains semi-quantitative as it suffers from a series of drawbacks already discussed in the literature. In order to better understand the origin of such problems, we reexamined the physical contributions acting in the exchange phenomenon. We then propose alternative analytical expressions built along two complementary approaches molecular orbitals and valence bond. During our analysis, we found a new problem linked to the broken symmetry state as it comes out of a DFT calculation. Our models will be applied to copperII dimers and we will show how to quantify the different parameters involved in order to reconstruct the coupling constants. Moreover, our work allows for an original quantitative correspondence between the two above-mentioned approaches.

Résumé : La Théorie de la Fonctionnelle de la Densité DFT combinée avec la méthode de la Symétrie Brisée BS est aujourd-hui très utilisée dans le domaine du magnétisme moléculaire pour le calcul des constantes d-échange. Cette méthode DFT-BS reste cependant semi-quantitative et elle souffre de défauts déjà discutés dans la littérature. Dans le but de mieux en comprendre l-origine, nous avons réexaminé les contributions physiques qui participent au mécanisme d-échange. Nous proposons alors plusieurs formules analytiques construites suivant deux approches complémentaires orbitales moléculaires et liaison de valence. Au cours de notre analyse, nous avons soulevé un problème inédit relatif à l-état de symétrie brisée tel que livré par le calcul DFT. Nos modèles seront appliqués au cas des dimères de cuivreII et nous verrons comment quantifier les différents paramètres afin de reconstruire les constantes d-échange. Qui plus est, notre travail permet d-établir une correspondance quantitative originale entre les deux approches pré-citées.

en fr

Keywords : Broken symetry Density functional theory Exchange interaction Molecular magnetism

Mots-clés : Magnetisme moléculaire Interaction d-échange Théorie de la fonctionnelle de la densité Symétrie brisée





Autor: Nicolas Onofrio -

Fuente: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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